中国土壌化学発展の現状と展望（その３）

2016年1月20日

（ その２よりつづき）

2　土壌化学と肥沃度向上

　土壌は、人類が生存するための物質的な土台であり、地球規模の物質循環とエネルギー交換のプロセスにおいて代替不可能な役割を発揮している。中国で耕地面積が減少し続ける中、土壌の高い肥沃度をいかに維持するかは、巨大な課題となっている。ここ10年で大きな進展が遂げられた研究分野には、土壌酸化や土壌有機質、土壌養分転換などがある。

　土壌酸化の面では、Guoらの研究によって、中国の主な農地土壌において1980年代以来、酸化が出現している主要原因は、窒素肥料の過度の使用であり、長期にわたって土壌酸化の主要な誘因とされてきた酸性雨は農地土壌の酸化においてそれほど大きな役割を果たしていないことが明らかにされた。彼らの研究ではさらに、食糧生産の保証という前提の下で窒素肥料の使用量を厳格に制御し、窒素肥料の過度な使用を減少させることは、作物の高収穫量と高効率にとって必要であるだけでなく、農地土壌の酸化を緩和する重要な手段であるとの指摘がなされた[44]。この研究は、肥料使用と土壌酸化の関係に関する研究の新たなホットトピックとなり、土壌化学界の研究において高い注目を集めた。

　Zhouらは、窒素肥料の使用の酸性土壌の酸化に対する影響を研究し、「黄斑田」と呼ばれる水稲土壌に尿素と硫酸アンモニウムを添加すると、土壌の置換性アルミニウムと置換酸の濃度が増すことを明らかにした。さらに「黄筋泥」と呼ばれる水稲土壌に尿素を添加すると置換性アルミニウムの濃度が増し、硫酸アンモニウムを使用すると土壌pHの緩衝能が増すことを明らかにした[45]。

　土壌酸化プロセスの研究においては、最近の研究の多くが、コロイド電気二重層理論に基づいて展開されている。可変電荷土壌においては、可変電荷の数量が環境条件の変化に伴って変わるだけでなく、鉄・アルミニウム酸化物の膠着・カプセル化作用と反対電荷を帯びたコロイド電気二重層の相互作用も土壌表面の正・負電荷の有効数量を異なる程度で変えうる。Liらの研究は、4種の鉄酸化物と3種のアルミニウム酸化物を単純に添加し、カオリナイトまたは「黄棕土壌」の電気透析プロセスにおける化学性質の動態変化に対する影響を調べたもので、鉄酸化物とアルミニウム酸化物のいずれも、カオリナイトまたは黄棕土壌の有効負電荷を低下することにより、カオリナイトまたは黄棕土壌の置換性酸の産出を抑制することができることを発見した。彼らの研究ではさらに、鉄酸化物は主に、反対電荷を帯びたコロイド顆粒表面の電気二重層の拡散層の多重作用によって土壌酸度を下げ、アルミニウム酸化物は主に、反対電荷を帯びたコロイド顆粒表面の電気二重層の拡散層の多重作用と膠着・カプセル化作用の二重メカニズムによって土壌の酸度を下げることが発見された[46,47]。

　土壌酸化の改良の面では、バイオ炭を利用した土壌酸度の引き下げの研究が重要な進展を実現し、研究によって、酸性土壌へのバイオ炭の添加が土壌pH及びその緩衝能を有効に高め、土壌肥沃度を高めることが明らかにされた[48,49]。Daiらの研究では、バイオ炭が土壌のpH値を高め、比較的長期間これを不変のまま保持することが発見され、バイオ炭の土壌酸度改変のメカニズムが土壌中の窒素の硝化作用と関係することが明らかにされた[50]。

　土壌有機質の面では、団粒と土壌炭素固定、土壌肥沃度の関係が研究の重点とされ、異なる土地利用方式と農業管理措置の下での有機質の組成とそのうちのフルボ酸（FA）やフミン酸（HA）、フミンなどの組分の転換が、土壌の炭素固定と肥沃度に与える影響が研究された[51,52]。李凱らは、長期的な有機・無機肥料使用が大団粒の形成と炭素固定作用の増強を促進し、腐植物質の各成分に対する大団粒の「選別作用」を高め、2--0.25mm級の団粒において腐植酸の含量、PQ値、腐植物質各成分の濃縮率がいずれも高まることを発見した[53]。

　仇建飛らは、トウモロコシの残茎を添加して培養した後、2--0.25mmと2mm以上の土壌団粒が、全炭素とフミン酸の含量が高い優れたサイズとなることを発見した。トウモロコシ残茎の使用量を増やすと、フミン酸分子重合度は低まり、構造はさらに単純となる傾向が見られる[54]。竇森らは、土壌団粒と土壌顆粒中の炭素、窒素、腐植質の各成分の含量に生じる粒の大きさに応じた変化には明らかな差異があり、異なる粒の大きさの土壌顆粒中の有機質の含量の差異とその腐植化程度の差異は終結作用に伴って弱くなることを発見した[55]。

　楊翔宇らは、トウモロコシ残茎の土壌中の腐植化に対する酸素条件の違いによる影響を研究し、高酸素と低酸素の環境がいずれもトウモロコシ残茎の土壌中の腐植化の進行に有利に働くことを発見した。高酸素条件は、腐植化初期のFAの生成に有利に働くが、高酸素環境の持続はFAの蓄積に不利となる。腐植化の後期においては、高酸素条件がFAを大量にHAへと転換し、HAの大量の蓄積をもたらす[56]。

　土壌の有機質の質と構造に対する土地利用の類型の違いの影響の面では、Heらが、湿式ふるい分け法と比重法という2種類の土壌有機質の物理的分級方法を統合運用し、元素同位体存在度（δ13C、δ15N）と安定同位体核磁気共鳴13C CPMAS NMR技術と結びつけ、土壌の有機質（SOM）の組成と構造に対する森林生態系における土壌利用変化の影響の研究を深め、土地利用類型によって他種類の樹種の自然林が単一樹種の植林に代わるプロセスにおいて、SOMの数量が一定程度低くなることを発見した。この種の変化は、すべてのSOMの構成要素のうちCとNの含量が低くなることと密接な関係がある。輪伐措置によってもたらされるCとNの損失は、SOMの軽画分と大団粒に蓄積されたCとNの含量の低下とだけかかわりがある。収穫物の残枝のカバー処理によるCとNの土壌中への蓄積もSOMの軽画分と大団粒に蓄積されたCとNの含量の増加と密切な関係がある。

　これを土台として、研究者らは、30個の土壌の理化学的・生物学的プロセスとその特性を評価する変数を選び、主成分分析と逐次重回帰統計分析を行い、SOMの軽画分と大団粒の構成部分の中に蓄積されたCとNが、試験各処理におけるCとNの含量水準、Nの転換プロセス、土壌の呼吸、微生物の個体群構造、多様性と、いずれも強い相関性を示すことを発見し、SOMの軽画分と大団粒の構成要素を土地利用・管理措置変更後の土壌化学・生物化学プロセスの変化を特性評価する高感度の指標とするとの観点を提起した[57,58]。

　土壌養分の転換の面では、最近の研究の重点は、難溶性養分（リンなど）の土壌における効率利用とその根-土界面における生物化学的な調整作用のメカニズムに注目したものとなっている。例えばHeらは、田畑における試験を通じて、トウモロコシ-大豆、トウモロコシ-ヒヨコマメ、トウモロコシ-小麦の3種の間作モデルの異なる酸性赤土における作物のリン吸収を研究し、従来の研究で提示されていた中性・アルカリ性の土壌における根圏酸化メカニズムの幅広い発生では、酸性赤土における間作で作物のリン吸収が高まるという現象を解釈できないことを発見した。

　リンストレスにおいては、作物の類型と土壌の類型が同時に間作効果に影響するが、リンが限定因子でなくなると、作物のリン吸収に対する間作の影響は、土壌中のリンの有効性のみによって調整される。異なる間作モデルの下での根-土界面における微生物群落の構造進化の特徴についてのさらなる研究によって、間作時に土壌中のアーバスキュラー菌根がリンの有効性において重要な調整と活性化の作用をもたらすことが発見された[59]。

3　土壌化学と汚染抑止

　近年、中国の環境問題はますます深刻化し、土壌汚染抑止をめぐる研究は、土壌化学と環境科学の交差・融合した新時期における重要な研究内容の一つとなっている。汚染抑止の研究範囲は、汚染物質の類型によって「重金属汚染」と「有機汚染」、新興病原菌などの「有害生物汚染」に分けられる。土壌の重金属汚染の抑止の面では、最近の研究は、重金属の土壌における環境挙動とその影響因素、土壌中の重金属の活性コントロール、重金属汚染土壌の修復など様々な分野にまたがり、大きな進展を遂げている。とりわけ微生物の媒介するヒ素の形態転換とメチル化の面では、系統的で立ち入った研究が展開された。

　王兆蘇らは、Asの移転転換に対する稲田土壌中の嫌気条件下の微生物の鉄酸化プロセスの影響をシミュレーションし、96％の外来性Fe（II）が10日以内にFe（Ⅲ）に酸化し、Fe（II）の初期酸化の速度に対してAs（Ⅲ）が一定の抑制作用を持つことを発見した。微生物の鉄酸化プロセスにおいては、As（Ⅲ）がAs（V）に参加され、生成される鉄酸化物の表面に吸着されるか、それとともに沈殿し、微生物の鉄酸化プロセスがAsの移動性を低下しうることがわかった[60]。

　Jiaらは、根圏の酸素漏出の程度の異なる水稲品種を利用し、根圏の微生物によるAsの酸化還元プロセスのコントロールとAs吸収に対する影響の変化を研究し、As（Ⅲ）酸化細菌とAs（V）還元細菌が水稲の根圏で共存し、これらの相対的な活性がAsの動力学プロセスを決定していることを発見した。水稲の根圏においては、As（Ⅲ）の酸化細菌は、As（V）の還元細菌よりも存在度がさらに高く、根圏の有酸素条件下においては、As（Ⅲ）の酸化が水稲の根系・根圏土壌においてAsを隔離させ、水稲によるAsの吸収を減少することがわかった[61]。このほか、ヒ素のメチル化プロセスの最近の研究においては、土壌への有機質の添加は、Asのメチル化と揮発に影響する生物因子を大きく変えることができるだけでなく、非生物因子も変え、ヒ素のメチル化と揮発を促進することができることが示された[62]。

　Zhaoらは、土壌中のヒ素のメチル化と微生物のヒ素のメチル基転移酵素遺伝子（arsM）の存在度と多様性との関係を研究し、微生物のarsMのコピー数と土壌pH値が正相関を示すことを明らかにした。だが土壌の間隙水のメチルヒ素は、土壌pH値またはarsMのコピー数と負相関を示し、可溶性有機炭素と正相関を示すことがわかった[63]。生物地球化学循環の角度から見ると、ヒ素のメチル化はヒ素の揮発を促進する。Jiaらは、ヒ素の揮発は主に土壌から来るもので、水稲の植物体からの比率は小さいことを発見した[64]。ここから見ると、土壌のヒ素の揮発量は小さいが、土壌による差異が大きく、土壌のヒ素のメチル化能力が異なる状況に対応している。Maらは、農法措置の違いに応じた米粒へのヒ素蓄積の影響を研究し、土壌の連続的な水没と残茎の添加が米粒内のヒ素濃度、とりわけメチルヒ素の濃度を大きく高めることを発見した。さらに土壌中のarsMの存在度も高めることとなる[65]。

　有機汚染抑止の面では、生物電気化学理論に基づく還元可能な有機汚染物の微生物嫌気転換・分解のメカニズムの研究が、近年、特に盛んである。この部分の研究は主に、前述の生物電気化学理論の紹介において触れた塩素系有機汚染物の嫌気環境における還元転換及びその微生物との異化鉄還元のカップリング関係、還元転換プロセスにおいて受ける電子供与体と電子受容体、電子シャトルのコントロール作用とメカニズムについてはここでは繰り返さない。このほか、土壌コロイド顆粒がナノスケールまで小さくなった際には、量子効果や局所性、表面、界面効果は質的変化を発生する。ナノスケールから一般的なXRDやFTIR、SEM、TEMなどの分析手段を運用し、疎水性有機汚染物の界面の可溶化や移動に対する土壌コロイドの作用の研究は急速に展開している[66,67]。

　地域の土壌からナノコロイド顆粒を抽出することにより、フェナントレンの可溶効果と界面移動挙動に対するその影響を研究すると、土壌中のナノコロイドのフェナントレンに対する可溶作用は主にそれ自身の性質とその安定性によるもので、土壌中のナノコロイドが低濃度・分散・安定の状態にある時は、ナノコロイドの顆粒のサイズや有機成分の含量、組成などの自身の要素がフェナントレンに対する可溶・移動作用のカギとなり、粒径が小さく、表面が大きく、有機成分の含量が高いナノコロイドほど、フェナントレンに対する可溶・移動の作用が大きくなることがわかった。だがナノコロイド濃度が一定の凝集程度にまで上昇し、これを超えた時には、フェナントレンに対する可溶・移動作用は弱まり始め、ナノコロイドの凝集程度のさらなる高まりにつれて均衡状態にまで弱まっていく[68]。

　このほか動電学的修復にかかわる研究がある。例えばFanらは、PCBs汚染の土壌に対する動電学的修復研究を行い、CA-720活性化剤が土壌中のPCBsを一部溶解し、これを陰極へと移動できることを発見した。過硫酸塩が順調に陰極から陽極に移動すれば、PCBsの分解率は最高38％に達する[69]。

　地球気候温暖化を受け、世界では、農業廃棄物をバイオ炭として土壌に使用することは農業における炭素吸収と排出削減のカギとなる手段であるとの呼び声が高まっている。特殊な表面の化学的性質と感激構造の特徴から、土壌中に添加されたバイオ炭は、土壌中のコントロール物質と元素生物の有効な吸着-脱着のカギとなる界面プロセスに対して、大きな影響をもたらすこととなる。そのため近年、バイオ炭を研究の媒介とした土壌汚染抑止化学の研究は注目点の一つとなり、とりわけバイオ炭を土壌中の典型的な汚染物に添加した際の吸着の影響については、多くの研究が重ねられている。

　例えば重金属汚染抑止の面では、最近の研究によると、稲草残茎のバイオ炭は酸性条件の下、Pb（II）の可変電荷土壌表面における吸着を高め、主に非静電吸着を高めることがわかっている[70]。重金属汚染のアルティソルの中では、残茎バイオ炭を添加することによってCu（II）やPb（II）を有効に固定し、可酸化態と可還元態を大きく高めるが、Cd（II）に対する固定は弱まる[71]。Panらは、バイオ炭を直接利用して酸性溶液中のCr（III）を吸着し、その吸着メカニズムが主に、バイオ炭の表面官能基との結合とCr（III）の加水分解反応と関連し、静電吸着の貢献率は5％に及ばないことを発見した[72]。

　Mengらは、豚糞のバイオ炭を利用して水溶液中のCu（II）を吸着し、XRD分析によって、Cu（II）の吸着が主に硅酸塩とリン酸塩の顆粒に位置し、Cu（II）に対する吸着効果が最も高いのは84日の嫌気発酵を経た豚糞の400℃のクラッキングによって産出されたバイオ炭であることを示した[73,74]。バイオ炭だけでなく、最近の研究では、変性ナノ黒炭（MBC）もCu（II）とCd（II）に対して強い吸着作用を持ち、MBCのCu（II）に対する吸着能力はCd（II）よりも高いことが発見された[75]。

　有機汚染抑止の面では、Wangらは、バイオ炭の添加が成帯土壌のフェナントレン吸着にもたらす影響を研究した際、バイオ炭の添加がフェナントレンに対する土壌の吸着能力を大きく高め、バイオ炭の添加量の増加に伴い、土壌のフェナントレン吸着に対するバイオ炭の貢献率は高まり、フェナントレン全体的な吸着特性を主導する吸着媒介が土壌からバイオ炭に転換することを発見した。さらに大部分の試験土壌に対しては、バイオ炭の添加比率の増大に伴い、土壌中のフェナントレン吸着の非線性が高まることもわかった[76]。Wangらは研究によって、腐植酸と重金属イオンの共存がPCBsに対するバイオ炭の吸着を高めることを発見した[77]。

　ここ5年、病原菌などの有害生物汚染による公害事件が多発し、食品の安全と人体の健康に重大な影響がもたらされてきた。土壌化学従事者は土壌生物汚染抑止の研究に注目するようになり、病原菌の土壌中での生存の動態とメカニズムを重点とした研究がなされ、研究対象としては主に、有害微生物大腸菌E.coliO157:H7が選ばれている。Yaoらの最新研究結果によると、温室の設置年限が長いほど、野菜の土壌中の大腸菌O157:H7の生存期間はいくらか長くなり、大腸菌O157:H7の汚染リスクは高まる。露天の野菜栽培土壌では大腸菌O157:H7の減少速度が最も速く、生存期間は17.8日だった。野菜土壌における大腸菌O157:H7減少の速度は、施設の設置年限の増長に伴って低下し、生存期間は最長で22.8日に達した[78]。リン脂質脂肪酸分析（PLFA）ではさらに、土着の微生物と大腸菌O157:H7の生存の間には相互関係が存在することが示された。温室の設置年限の異なる野菜土壌における大腸菌O157:H7の生存期間は土壌pH値や有機炭素、土壌細菌、真菌PLFA比率と密切な関係がある。大腸菌O157:H7の土壌への接種と25日の培養の後、土壌中の放線菌と真菌のPLFA含量は明らかに低下し、グラム陰性菌とグラム陽性菌のPLFA比率も低下したが、土壌微生物中の飽和脂肪酸とモノ不飽和脂肪酸のPLFA比率は明らかに高まった[79]。

（ その４へつづく）

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※本稿は徐建明、何艶、許佰楽「中国土壌化学発展現状与展望」（『中国科学院院刊』第30巻・増刊，2015年、pp.91-105）を『中国科学院院刊』編集部の許可を得て日本語訳・転載したものである。

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