地表水中の過フッ素有機化合物の汚染の現状とその危害の研究の進展
2017年 3月13日
劉怡：中冶建築研究総院有限公司 技師
董文娜, 李 燁, 任培芳：
北京市環境保護科学研究院国家城市環境汚染控制工程技術研究中心
概要：
過フッ素有機化合物（PFCs）は、人類が産出する汚染物の一種で、化学工業生産分野で幅広く応用されている。すでに大量のPFCsが地表水環境に入り込み、中国内外の各大型の河川や湖沼、海洋のいずれでも検出されている。人体のPFCsへの曝露経路は主に、飲用水と飲食、空気/煤塵などを通じた摂取である。本稿では、地表水中のPFCsの由来や汚染の現状、人体の曝露経路、潜在的危害を総論する。そのねらいは、中国の地表水環境におけるPFCsの環境モニタリングと生物安全性研究に参考を提供することにある。
キーワード：地表水；過フッ素化合物；汚染
序言
地表水は、水資源の重要な一部であり、農業灌漑や鉱工業、都市の重要水源の一つである。だが人類は生産・実践の過程において、有毒・有害な汚染物を絶えず河川や湖沼、海洋などの地表水へと排出している。現在、地表水中の有機化合物の汚染はすでに、人類の健康に深刻な脅威を与えている。過フッ素有機化合物（perfluorinated chemicals，PFCs）は、分子中の炭素原子と結合している水素がフッ素によって完全に代替された一種の有機化合物である。フッ素は電気陰性度が高いことから、炭素-フッ素結合はエネルギーが比較的高く、性質は非常に安定しており、優良な表面活性と耐温性能を備え、化学工業や電子、製薬、宇宙などの分野に幅広く応用される。検査技術の向上に伴い、PFCsは、地表水や海水、飲用水の中に広範に検出されるようになり、新たな有機汚染物として、その潜在的な危害にはますます関心が集まっている。中国内外の研究者は現在、生命体の健康に危害を加えるPFCsのメカニズムの研究を行っている。すでにある研究では、8個から12個の炭素を持つ脂肪酸過フッ素化合物は、実験動物に対して顕著な毒作用を持つことが証明された［1］。中国国外の多くの国は、PFCsの汚染問題とそれによって引き起こされる生態影響に高い関心を持っている。欧州議会は2006年、加盟国を招集して法律を制定し、ペルフルオロオクタンスルホン酸及びその塩（PFOS）の生産と使用を制限し、ペルフルオロオクタン酸及びその塩（PFOA）にはPFOSに類似したリスクがあるとした。この法律は2008年に正式に実施された［2］。中国では現在、PFCsの生産と使用を制限する基準がまだ出されていない。本稿は、地表水中のPFCsの由来や汚染の現状、人体の曝露経路、潜在的危害を総論し、地表水のPFCsのさらなる研究に参考を提供する。
1 地表水中のPFCsの由来
PFCsは、人為的に産出される有機汚染物で、1951年に初めて合成されて以来、その優れた熱安定性と化学的安定性、高表面活性、疏水・疏油性能から、工業生産や生活消費に幅広く応用されている。例えば、防水性や通気性の高い衣類、防水性や防汚性の高い室内インテリアやじゅうたん、皮革、くっつき防止の調理用具や食品包装、消防用の防水・消火剤、化学工業分野で用いられる接着剤やワックス、つや出し剤、表面活性剤、乳化剤、湿潤剤などが挙げられる［3］。
PFCsは主に、直接的な排出や間接的な排出、大気降下を通じて地表水中に入る。直接的な由来とは、汚染地点または汚染地域から地表水へと拡散して入っていくものを指し、生活汚水や工業廃水、汚水処理場、ゴミ埋立地、暴雨による水流などを通じて地表水に入り込む。間接的な由来とは主に、過フッ素化合物の前駆物質を指す［4-5］。例えばペルフルオロアルキル基スルホニルフロライドやフッ素テルマーアルコール、フルオロシリコンゴム、フルオロシリコン樹脂などは、生物的・化学的作用の下で、最終産物のPFOSとPFOAに分解される［6］。大気の降下は主に、一部の揮発性のPFCsが大気に放散し、大気を通じて乾性・湿性降下し地表水に入るものである。
現在、世界でこれまでに排出されたPFCsの量は、3200～7300tと推計されており［4］米国と欧州がPFCsの重要な生産者であり使用者となっている。2009年5月のストックホルム条約はすでに、PFOSを条約に盛り込み、使用を禁止している。米国や英国、スウェーデンなどの国はすでに、これに応じた法律・法規を公布し、PFOSとPFOAの生産と使用を制限している。USEPAはすでに、PFOAがヒトに対しての発がん性を持つ可能性があるとし、2015年までにPFOAの使用を全面的に禁止した。スウェーデンは、PFOSがスウェーデン市場に入ることを禁じる声明を発表し、PFOSの進入経路を厳しく抑制している。中国は、PFCsの生産技術を握る数少ない国の一つで、PFCsは2003年から、国内で大量に生産・使用されている。2005年からは、このような性能の良い化学工業新材料に対する国内の需要量は大きく増加し続けた。PFOSの生産量を例に取ると、2006年には200tを超え、このうち100tは輸出に用いられた。2010年までに中国のPFOSの生産量は100tとなった［7］。米国と欧州のPFOSの禁止により、中国は、PFOS生産の新たな市場となっている。PFCsの大量の生産と使用は最終的に、さまざまな環境媒体へと拡散し、さまざまな形で地表水を汚染する。
2 地表水中のPFCsの汚染水準
2.1 中国国外の汚染水準の現状
研究によると、PFOSとPFOAを主な代表とするPFCsはすでに、世界中の地表水に入り込んでいる。Yamashita［8］は、世界の各海洋の水体中にいずれもPFOSとPFOAを検出した。このうちPFOAは海洋水体中の主要汚染物であり、PFOSはそれに次いでいる。PFOAは、沿岸の濃度が沖合の濃度よりも高い。内陸の河川の汚染はさらに深刻である。日本の淀川流域の表層水中のPFOSとPFOAの含有量はそれぞれ0.4～123ng/Lと4.2～2600ng/Lで、汚水処理場の排水口と支流河口に近い水体中で最大値が検出された［9］。Moody［10］は、カナダ・トロントのエトビコの川では、2.26×106ng/LものPFOSが検出された。サンプル最終地点がフッ素を含む泡消火器の汚染を受けていたためである。Skutlarek［11］は、ライン川とルール川の境界で、高濃度（598ng/L）のPFCsを測定した。このうちPFOAの濃度は519ng/Lに達したが、これは内陸の港湾と工業生産と関係があるものとみられる。Sinclair［12］は、ニューヨーク地区の汚水処理場の基準をクリアした排水中から同時にPFOAとPFOSを検出し、その濃度はそれぞれ、58～1050ng/Lと3～68ng/Lに達した。フッ化物工場に近い米国のテネシー川のPFOS濃度は上流では32ng/Lにすぎなかったが、汚水排出の影響で下流の濃度は114ng/Lに上がっていた［13］。PFCsはこのようにすでに、世界各地の海洋と河川へと遷移・拡散し、広範囲の水域の汚染を形成している。
2.2 中国国内の汚染水準の現状
中国国内の地表水中のPFCsの汚染状况は同じようにひどく、各大水系と流域はいずれも程度の異なる汚染を受けている。金一和［14］は一部の都市の水道水と地上水、地下水、海水からいずれもPFOSを検出したと発表し、中国の地表水環境にPFOS汚染が広く存在していることがわかった。水道水の配水時のPFOS濃度は0.40～1.53ng/L、生活汚水と工業廃水のPFOS濃度は1.50～44.6ng/Lだった。杜旭［15］は、長江河口の水体中の8種のPFCsの濃度水準を測定し、総濃度範囲は2.07～6.19ng/Lだった。黄埔江河口の水サンプルからは高濃度（86.1ng/L）のPFOAが検出された。So［16］は、長江と珠江の水中のPFCsの含有量を測定し、PFOSが珠江流域における主要PFCs汚染物であり、濃度は0.90～99ng/L、PFOAは長江流域における主要PFCs汚染物であり、濃度は2.0～260ng/Lであることを明らかにした。Perfluorobutanesulfonic acid（PFBS）やペルフルオロヘキサンスルホン酸（PFHxS）、ペルフルオロデカン酸（PFDA）、perfluoroundecanoic acid（PFUnDA）などのその他のPFCs化合物の含有量は比較的低かった。劉冰［17］は、松花江流域のPFCsを測定し、松花江の水体にPFOSとPFOAの汚染が広く存在していることを発見した。その最高濃度はそれぞれ8.04ng/Lと2.68ng/Lに達した。Yang［18］は、遼河中のPFCsを測定し、PFCsの平均濃度を43.6ng/Lとして得て、その最高値は131ng/Lに達した。
中国国内のPFCsの汚染水準は国外の先進国とほぼ同じで、一部の工業発達地域のPFCsの汚染濃度は先進国の水準をも超え、汚染水準は、汚染源からの水体の距離と工業生産の発展度合いと相関している。
3 人体への曝露経路と潜在的危害
3.1 人体への曝露経路
人体への曝露経路とPFCsの潜在的危害を理解することは、これに応じた措置を取ることによって体内への摂取を減少させることに役立つ。人体のPFCsへの曝露経路は主に、飲用水と飲食、空気/ダストの摂取がある。
人体が毎日使用し飲用する水の一部は地表水からものもで、水道水処理場は、地表水を処理した後、生活用に供給している。だが現在の水処理場は、除去のための有効な技術と手段を欠いているので［19］、PFOSとPFOAを含む水は飲用水源地に直接的に入っている［20-21］。Jin［22］は、中国の21都市の飲用水中のPFOAとPFOSの含有量を測定し、人為的な介入から離れた地区の水道水中のPFOAとPFOSの最高値はそれぞれ1.3ng/Lと2.4ng/Lで、都市地区の最高値は30.8ng/Lと14.1ng/Lに達し、広州と深センの水道水中のPFOAとPFOSの含有量が最高だったことを発見した。Mak［23］は、国内の各大都市のPFCsの含有量を多い順に並べた。これによると飲用水中のPFCsの含有量は上海が130ng/Lで最も高く、武漢と南京、深セン、厦門、瀋陽がこれに続き、北京の生活飲用水中のPFCsの含有量は最も低く、0.71ng/Lだった。Fromme［24］とCornelis［25］はそれぞれ、飲用水中のPFOAの含有量が1ng/Lと2ng/Lである時、総曝露源に占める飲用水の人体進入の貢献率は1％であると論じた。Nooelander［26］は、飲用水中のPFOAの含有量が9ng/Lである時、貢献率は55％にのぼると論じた。Thompson［27］は、人々が飲用水を通じて摂取するPFCsは水中のPFCsの濃度水準と関係すると論じた。Steenland［28］とHoffman［29］の研究もこの観点を支持し、飲用水が高濃度のPFOAによって汚染されたコミュニティでは、住民の血清中のPFOAの含有量が高まったことを示した。
飲食による摂取は、人体がPFCsに曝露されるもう一つの重要なルートである。PFCsに汚染された牛乳の飲用や、汚染された野菜や肉類、海産物の食用、食品包装のコーティングや調理用具のコーティングのPFCsの遷移などのルートがある。多くの記述において、飲食は、人体がPFCsに曝露される主要なルートと論じられている。Fromme［24］の研究は、欧州と北米では、飲食を通じた成人の毎日の摂取量は2～3ng/（kg·d）であるとした。Corelis［25］は、飲食による摂取量をこれよりも高い6.1ng/（kg·d）に達すると論じた。だが人体中へのPFCsの摂取量において飲食がどれだけの割合を占めるかは依然として大きな不確定性がある。食品中のPFCsの研究データはまだ不足している。これは主に、食品中のPFCsを測定する柔軟な方法が不足している上、食品包装と食品加工が複雑さを加えているためである。
室内の空気とダストの中のPFCsの濃度水準は室外環境の空気よりもはるかに高い［30］。室内PFCsの主要な由来には、PFCsを含むスプレーや床板、じゅうたん、家具、家電のPFCsの揮発などがある。Moriwaki［31］は、日本のリビングルームのダスト中のPFOSとPFOAの濃度がそれぞれ69～3700ng/gと11～2500ng/gに達すると報告した。成人と比べると、児童の曝露の度合いはより高い。床やじゅうたんは子どもが遊ぶところで、ダストが集まりやすい場所でもあるためだ。
3.2 PFCsの生物に対する潜在的危害
米国環境保護局とその他の国際組織はPFCsを、ヒトに対して発がん性を持つ疑いのある物質としている。関連研究員は現在、PFCsの発がん性に対する評価を進めている。PFCsは、特殊な化学的性質により、生物の体内に一度入るとタンパク質によって吸収され、代謝ではなかなか体外に排出されない。動物実験では、PFOAは主に、肝臓と血清中に分布しており、腎臓がこれに次いだ。ほかの器官の含有量は比較的低かった［32-33］。血清中では、アルブミンとその他のタンパク質とほとんど完全に結合していた［34］。PFCsは生物に対して、さまざまな度合いの毒性効果を持っている。楊暁緹［35］と王昕［36］によるPFOSの毒性についての研究実験によると、PFOSは、免疫系統の抑制や肝細胞の損傷、生殖細胞の繁殖能力の低下、酵素活性の妨害、細胞膜構造の破壊などで、全身の臓器に危害をもたらし得る。胡芹［37］は、ゼブラフィッシュの胚胎の発育と成魚に対するPFOSの毒性を研究し、PFOSが0.5mg/Lに達する時、胚胎の死亡率が高まり、孵化率は低下し、胚胎の発育にも奇形が現れ始め、成魚の細胞増殖に影響し、多くの器官に明らかな病変が発生することを明らかにした。Ankley［38］の研究は、PFOSは淡水魚類に対して生殖毒性と内分泌毒性を持ち、雌魚の卵巣組織の病変を引き起こし得ることを示した。PFCsはさらに、ニューロンの生長分化やシナプスの発生、脳の発育にも影響する［39］。Liao［40］は、PFOSが海馬の神経突起の生長を抑制する可能性があり、シナプスの発生を明らかに抑制することを発見した。
現在、PFCsが人体の組織・器官の病変を引き起こすとする確実な証拠はまだない。Gilliland［41］は、職場でPFOAに暴露された従業員の血液サンプルを採取したが、肝臓代謝酵素やリポタンパク質、コレステロールに異常は見られなかった。Olsen［42］は、職場で曝露された従業員の血液を分析し、血液中のPFOAの濃度が1.32×10－9に達しても、PFOAの肝臓に対する損害は見られなかったことを明らかにした。だがApelbe［43］とFei［44］は、新生児の生長指標の研究において、PFOSは新生児の体重を低下させると論じた。またこの物質に曝露される人々は膀胱がんと前立腺がんにかかる危険性が高まることも明らかにした。Melzer［45］は、米国の普通の成人に対する健康調査で、甲状腺疾病にかかった人々は、健康な人々と比べると、体内により高濃度のPFOSとPFOAが存在することを発見した。
4 結語と展望
PFCsは、大量の生産と応用によって、最終的に各環境媒体に入り、地表水は、PFCsが集まって飲用水を汚染する由来となり、直接的な飲用と生物濃縮効果を通じて人体中に残留する。中国はまだ、地表水環境の過フッ素有機化合物汚染の調査を全面的に展開していない。PFCsの応用の安全性問題への関心が世界的にますます高まる中、PFCsの環境モニタリングと生物安全性研究を全面的に展開し、人体に対するPFCsの曝露経路と寄与率への理解を深める必要がある。統一的な環境測定・試験のための標凖・方法の構築を通じて、生態影響評価と健康影響評価を強化し、有効な監督管理のメカニズムを構築することは、飲用水の安全と食品の安全の確保、中国の生態環境の保護にとっていずれも重要な意義を持っている。
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※本稿は劉怡, 董文娜, 李 燁, 任培芳「地表水中全氟有機化合物汚染現状及其危害研究進展」（『環境工程』33巻2期，2015年2月、pp.43-47）を『環境工程』編集部の許可を得て日本語訳・転載したものである。記事提供：同方知網（北京）技術有限公司